National Express (coach + rail) hierbei gilt früh buchen, da gibt es teilweise echte Schnäppchen. Vor allem bei den zeitgebundenen Zügen (funktioniert ähnlich wie hier Dauerspezial, es gibt ein Kontingent von günstigen Tickets, die aber an bestimmte Züge gebunden sind, und wer zuerst kommt kriegt den besten Preis)
Megabus hat auch Busse aber das Streckennetz ist nicht so schön, und ab und an soll es auch an der Pünktlichkeit hapern. Ist mir aber nciht so als unterschied zu National Express coaches aufgefallen.
Nachteile der Busse(national Express und Megabus): oft langsamer (Zwischenstopps/Umsteigen/Staus), weniger direkt und zur rushhour halt auch mit Verspätungen (nicht eingeplante Stauzeiten), aber Stops manchmal praktischer (harbour + main station, oder main station und andere Bezirke in der Stadt - zB in Cardiff University + central station)
Ich würde für jeden Streckenabschnitt frühzeitig recherchieren und halt auch recherchieren von wo aus es sich besser zu Unterkünften oder Ausflugszielen passt.
Regional Buspasses müsste man auch mal recherchieren (unabhängig von den genannten Busunternehmen) für Kurzstrecken. Das habe ich leider im Süden Englands noch nicht versucht - hatten wir aber für Yorkshire schonmal und war echt günstig.